Mulryne có 27 lần khoác áo đội tuyển quốc gia Bắc Ireland trong sự nghiệp của mình đã được phong chức phó tế trong Giáo hội Công giáo từ năm 2017.
Mulryne bắt đầu sự nghiệp tại Old Trafford sau khi được đào tạo tại học viện của câu lạc bộ, anh chỉ có một lần ra sân ở Premier League trước khi chuyển đến Norwich vào năm 1999 với giá 500.000 bảng.
Trở thành một cầu thủ được người hâm mộ yêu mến tại Carrow Road, cầu thủ Bắc Ireland đã có hơn 150 lần ra sân ở giải hạng Nhất Anh cho Norwich trước khi chuyển đến Cardiff City vào năm 2005.
Sự nghiệp của anh sau đó bắt đầu suy thoái, anh có ít cơ hội ra sân thi đấu cho đội bóng xứ Wales trước khi chuyển đến chơi cho Leyton Orient và King’s Lynn Town rồi giải nghệ vào năm 2008.
Trái với nhiều cầu thủ sau khi giải nghệ sẽ chọn nghề huấn luyện hoặc làm bình luận viên truyền hình, Mulryne chọn từ bỏ cuộc sống đầy hào nhoáng để theo đuổi một cuộc sống tâm linh hơn. Ở tuổi 31, anh bắt đầu hành trình để trở thành linh mục Công giáo sau khi anh bắt đầu cảm thấy mất hứng thú với bóng đá.
Mulryne một thời đã hẹn hò với người mẫu quyến rũ Nicola Chapman – người xuất hiện trong chương trình truyền hình Real Footballer’s Wives năm 2005. Hiện cô là một Beauty vlogger và nhà tư vấn thời trang trên các mạng xã hội, với hơn hai triệu người theo dõi trên kênh YouTube của mình.
Mulryne lần đầu tiên nhập học tại Học viện Ireland tổng giáo phận ở Roma vào năm 2009. Anh trước đó đã dành 2 năm nghiên cứu triết học tại Ý, trước khi tham gia một khoá học về thần học kéo dài 4 năm tại Belfast (Bắc Ireland).